De retour à Moret, il entreprit de nouveau des démarches pour se faire naturaliser français qui n’aboutirent pas avant sa mort.
Vivant à la limite de la misère, atteint d’un cancer de la gorge, très affecté par le décès de femme, rompu par la douleur, celui qui, des impressionnistes, avait le mieux cherché et réussi à exprimer les nuances les plus subtiles de la nature dans les paysages, qui avait peint le mieux ceux de la Seine, du Loing et la douceur angevine, s’éteignit anglais.
Installé à Moret depuis 1880, en 1892, il écrivait à son amis journaliste Adolphe Tavernier (1853-1945) :
« […] C’est à Moret devant cette nature si touffue, ses grands peupliers, cette eau du Loing si belle, si transparente, si changeante, c’est à Moret certainement que j’ai fait le plus de progrès dans mon art ; surtout depuis trois ans. Aussi quoiqu’il soit bien dans mes intentions d’agrandir mon champ d’études, je ne quitterai jamais complètement ce coin si pittoresque .»
C’était vrai. Alfred Sisley fut inhumé au cimetière de Moret-sur-Loing où sa tombe est l'une des plus originales : un rocher en grès de la forêt de Fontainebleau au pied duquel se dresse un grand sapin. En guise d’épitaphe, une citation du peintre : « Il faut que les objets soient enveloppés de lumière comme ils le sont dans la nature. » Avec lui repose sa femme, Eugénie Lescouezec (1835-1898), décédée quatre mois avant lui.
A cause de son éventail thématique restreint, d'aucuns virent en lui un manque de personnalité artistique et le réduisirent à un peintre peignant un peu comme Monet. Pourtant, ses tableaux présentent une atmosphère positive de beauté, de clarté et de légèreté, et représentent un haut degré d'aboutissement impressionniste. D’ailleurs, à peine mort, un nouveau regard se posa sur son œuvre. Ses toiles furent immédiatement recherchées. Le rayon de gloire qu’il ne pensait jamais venir briller sur son art s'attacha enfin à son nom.