Malgré la qualité de sa littérature, il fut surtout connu pour son activité de critique littéraire. Travaillant avec le Gaulois, La Revue hebdomadaire, et Candide, de 1924 à 1940, il collabora régulièrement aux Nouvelles littéraires.
Critique de formation libre, il procédait par intuition bien plus que par méthode et se montrait toujours ouvert à la nouveauté. On doit à ce fin critique d’avoir su attirer l’attention de son temps sur les littératures étrangères modernes et contemporaines, grâce à ses articles, réunis plus tard en recueils : L’Esprit des livres, De Pascal à Barrès, d’Eschyle à Giraudoux, grâce encore à ses essais : Figures étrangères, Rainer Maria Rilke, Perspective et personnages, Vie de Goethe.
On lui doit également une Introduction à l’Histoire de la littérature française dont deux volumes furent publiés en Suisse.
Elu à l’Académie française en 1936, il y fut reçu l’année suivante. Il fut aussi le fondateur, en 1945, de la Société de poésie.
Chargé de mission littéraire en Suisse par le gouvernement français, il devait y demeurer une grande partie de sa vie avant d’y décéder.
Edmond Jaloux fut inhumé au cimetière du Bois-de-Vaux de Lausanne où sa tombe reste à l'écart des visiteurs venus saluer d'autres disparus à la célébrité plus évidente.