En 1887, avec un groupe d’amis, il fonda la Société Astronomique de France dont il fut le premier président.
Expérimentateur, infatigable touche-à-tout, il mit en place de grands projets : en 1902, il renouvela l’expérience du pendule de Foucault, de 1904 à 1914, il organisa la fête du soleil à chaque solstice d’été autour de la Tour Eiffel et tenta de transformer la Place de la Concorde en un gigantesque cadran solaire.
La première Guerre Mondiale vient interrompre cet ambitieux projet.
La paix revenue, il s’impliqua de moins en moins dans les événements de l’actualité scientifique pour se consacrer au spiritisme qui l’avait toujours beaucoup intéressé depuis sa rencontre avec Allan Kardec en 1861.
Homme formé selon l’esprit encyclopédique, comme nombre de savants de sa génération, Camille se situait désormais en marge de l’évolution des sciences, à côté de révolution intellectuelle qui se préparait et des mutations de la pensée scientifique.
Cet apôtre de la science avait travaillé toute sa vie à répandre sa passion de l'étude et de l'observation des phénomènes de la nature. Il avait eu la fortune voir naître l’analyse spectrale des corps célestes, la photographie du Soleil, des planètes, des comètes, des étoiles, des nébuleuses.
Son nom a été donné à un cratère lunaire, en 1935. Il fut le premier à proposer les noms de Triton, lune de Neptune, et d'Amalthée, lune de Jupiter, etc.
Il mourut d’une crise cardiaque dans son cabinet de travail. Il était le frère de l'éditeur Ernest Flammarion.
Selon sa volonté, Camille Flammarion fut inhumé dans le parc de son observatoire entretenu par la mairie. A la bonne saison, le bourdonnement des ruches anime ce petit havre de paix où la tombe de l’astronome existe toujours.