Rapidement remarqué par ses chroniques loufoques, il publia un premier recueil de calembredaines : À se tordre (1891) suivi de Vive la vie ! (1892), et de bien d’autres jusqu’au dernier de son vivant : Le Capitaine Cap (1902).
Ecriture légère, humour absurde et décalé, cocasserie, fantastique, calembours, vers holorimes, le tout tricoté avec une plume souvent acerbe emprunte parfois d’un certain pessimisme, lui apportèrent la renommée et lui permirent de vivre de son art. L’homme n’en resta pas moins modeste.
Pour le théâtre, il écrivit, seul ou en collaboration, quelques savoureuses comédies : L’Innocent Sylvéric ou les Fonds hollandais (1896), Monsieur la Pudeur (1903).
Appartenant au mouvement Fumiste, membre du club des Hydropathes, pilier du cabaret le Chat noir, dont il dirigea la revue, Alphonse, que le démon de l'invention habitait, créa aussi, dans nombre de ses nouvelles, des inventions absurdes, délirantes, avec un imperturbable sérieux et un ton enthousiaste qui parodiait le journalisme scientifique et technique des dernières années du 19ème siècle. Parmi elles: La tour Eiffel et l'eau ferrugineuse, jugée hideuse et menacée de destruction, qu’il proposa de convertir en gobelet en la revêtant d’une céramique étanche, puis de la retourner afin qu’elle se remplisse d’eau de pluie qui au contact du fer se transformerait en eau ferrugineuse pour fortifier les parisiens. On notera aussi la belle-mère explosive, pour se débarrasser des encombrantes du genre, le très patriotique fusil à aiguille destiné aux Allemands, etc.
S’inspirant du tableau monochrome noir de son ami Paul Bilhaud (1854-1933), intitulé Combat de nègres dans un tunnel, Alphonse présenta à son tour au Salon ses monochromes : Première communion de jeunes filles chlorotiques par temps de neige (1883) ou encore Récolte de la tomate par des cardinaux apoplectiques au bord de la mer Rouge (1884).
Il fut aussi l'auteur de la première composition musicale minimaliste : sa Marche Funèbre composée pour les Funérailles d'un grand homme sourd, page de composition vierge parce que « les grandes douleurs sont muettes ».
Sa farce ultime fut de mourir d'une embolie pulmonaire consécutive à une phlébite. Même si l’on ne goûte pas son esprit, il n’en demeure pas moins un grand maître étalon d’un univers de « nonsense » typique de son époque et qui en inspira plus d’un.
Alphonse Allais fut inhumé dans la partie ancienne du cimetière parisien de Saint-Ouen où sa tombe fut détruite 1944 sous les bombes de la R.A.F. En 2005, on déposa une plaque indiquant que: « Sous cette dalle (en pente) a reposé Alphonse Allais / écrivain humoristique / Enterré le 28 octobre 1905 / Sublimé le 21 avril 1944 par une bombe de la RAF / Transféré virtuellement à Montmartre le 24 octobre 2005 ». Néanmoins, ses restes reposent peut-être dans la fosse dédiée aux ossements retrouvés dispersés après les bombardements.