N’ayant cependant jamais renoncé à sa vocation de jeunesse pour la littérature, il sut, en marge de ses activités de médecin, se montrer un éminent historien des lettres, consacrant en particulier à Mallarmé de nombreux ouvrages : L’Amitié de Verlaine et Mallarmé, Vie de Mallarmé, Mallarmé plus intime, Propos de Mallarmé sur la poésie,Claudel plus intime, Rimbaud ou le génie impatient, etc.
Grand prix de la critique de l’Académie française, membre de l’Académie de médecine (1945), de l’Académie des sciences (1961) et l’académie de chirurgie, il fut élu à l’Académie française en 1946.
Enseignant exigeant, auteur productif tant comme historien de la littérature que rédacteur de monographies chirurgicales, couvert d’honneurs et de distinctions, plusieurs établissements hospitaliers portent le nom de ce poète-chirurgien dont le plus connu est situé à Créteil (Val-de-Marne).
Mort à Neuilly-sur-Seine, contrairement à ce qu’on put lire parfois, Henri Mondor ne fut pas inhumé au cimetière de St-Cernin (Cantal) sa ville natale, mais dans la sépulture familiale au cimetière de Massigoux à Aurillac.