En 1911, il réorienta son travail à partir d’icônes et d’images populaires russes et fonda le groupe de la Queue d’âne avec, entre autres, Casimir Malévitch et Vladimir Tatline qui fut son élève.
Il partit pour Paris en 1914 avec Serge Diaghilev ; en juin, il exposa avec Gontcharova chez Paul Guillaume ; la préface du catalogue était rédigée par Guillaume Apollinaire, ardent défenseur du Rayonnisme. Revenu en Russie à la déclaration de guerre, Larionov fut démobilisé pour raison de santé. il participa à l'exposition Année 1915 avant de rejoindre Diaghilev en Suisse. Il ne retourna jamais en Russie. Il abandonna alors la peinture de chevalet pour se consacrer au décor de théâtre et plus précisément au décor de ballet, cette forme d'art étant pour lui une animation de la peinture dans laquelle les principes du Rayonnisme avaient logiquement trouvé leur mode d'expression le plus favorable.