Après des expéditions en Algérie et en Italie, il partit au Mexique. Grièvement blessé au ventre lors du siège de Puebla (1863),-il portera dorénavant une plaque d’argent sur l’abdomen-, il eut l’honneur de ramener en France les drapeaux pris à l'ennemi avant de regagner le Mexique pour prendre la tête de la contre-guérilla française. Son action vigoureuse et intelligente lui valut plusieurs belles promotions.
La guerre de 1870 le remit en activité. Général de brigade, il commanda celle de chasseurs à cheval qui chargea à Sedan où il fut fait prisonnier. Libéré, il retourna en France pour diriger une brigade de cavalerie de l'armée de Versailles.
Se distinguant par sa férocité lors des opérations contre la Commune en général et la Semaine sanglante (mai 1871) en particulier, il gagna le surnom du « Marquis aux talons rouges » ou « Massacreur de la Commune ». Et pour cause...
La badine à la main, il regardait passer les insurgés prisonniers et sélectionnait ses victimes, qu’on estime à 3.000 d'une manière absolument arbitraire, sur leur mine. Plus tard, Clémenceau devait écrire: « Galliffet n'a pas fusillé de prisonniers depuis plus de vingt ans. Monotone, la vie. Quelles joies nous resteront, bientôt ? ».
« Hâbleur et bruyant, arriviste, joli homme bien tourné » toujours actif dans l’armée, il fut candidat à l’élection présidentielle de 1879 où il se fit laminer par l’écrasante victoire de Jules Grévy. Nommé gouverneur de Paris, réorganisateur de la cavalerie française, il prit sa retraite en 1895.
Et c’est ce personnage à la réputation sulfureuse, détesté de tous les bords, mais homme sûr et prêt à appliquer des décisions impopulaires pour l'armée, qu'appela Waldeck-Rousseau comme ministre de la Guerre dans son gouvernement de « Défense républicaine » constitué le 22 juin 1899 pendant l’affaire Dreyfus responsable de tant de crises ministérielles.
Il fallait en finir une bonne fois pour toute. Dans la droite ligne de Waldeck-Rousseau, il fut chargé de faire accepter à l’armée la demande de révision du procès de Dreyfus. Commencé à Rennes le 7 août 1899, sans pour autant l'innocenter, Dreyfus fut gracié et l’impulsion était donnée pour arriver enfin à sa réhabilitation en 1906.
Dans l’immédiat, pour Galliffet « l’incident » était « clos »
Objet de critiques du président du Conseil sur certains membres de son administration, il démissionna le 29 mai 1900.
Gaston, marquis de Galliffet et prince de Martigues, fut inhumé au cimetière du Montparnasse où la simplicité de sa tombe actuelle peut presque étonner le visiteur.