La reconnaissance de son talent mit du temps à venir. Mais lorsqu’elle arriva, elle ne le quitta plus. Après un bref passage au Conservatoire, il connut ses premiers succès. Pensionnaire à la Comédie française en 1872, sociétaire en 1874, il en fut le doyen à partir de 1895.
Au fil des années, ses talents et sa renommée ne firent que croître. Pendant plus de quarante ans, le tragédien le plus illustre de son temps, véritable " dieu " de la scène de la Comédie-Française, ne cessa d'être magnifié par les comédiens, critiques, auteurs, peintres et caricaturistes de son époque.
Possédant un corps aux proportions admirables et un visage d'une grande beauté, il fut acteur, mais aussi dessinateur, peintre, sculpteur et metteur en scène, faisant du théâtre un art total en même temps qu'une représentation sacrée. Sa très belle voix parcourait tout le clavier des émotions humaines en une véritable orchestration des mots. Elle servit aussi de nombreux discours et éloges lors d’obsèques de ses camarades ou d’inaugurations de monuments…
Dans le catalogue de ses représentations, on trouvait Richepin, Racine, Corneille, Sardou, Sophocle, Déroulède, Victor Hugo... Il participa à plus de trois mille représentations et joua quelque quarante-cinq rôles. Forcené de la perfection, il ne livrait ses interprétations qu’après les avoir minutieusement ciselées.
Croulant sous les honneurs et bien qu'âgé de plus de soixante-dix ans, il jouait encore de temps à autre Ainsi, en avril 1915, le vit-on dans Polyeucte, un de ses rôles fétiches. Moins d’un an plus tard, il s’éteignait. Le "Tout-Paris" défila devant son cercueil.
Mounet-Sully fut inhumé au cimetière du Montparnasse dans un caveau dont la voûte représente un ciel bleu couvert d’étoiles.
Dans la même sépulture repose son frère cadet, Paul Mounet.