Peu à peu, au tournant du 20ème siècle, l’artiste trouva son propre style. Son talent explosa : il donna d’avantage de mouvement et de volume à ses sujets, diminua le contraste entre les couleurs, allongea les touches, travailla à l’instinct et créa l’harmonie sans souci d’observer des règles établies.
Ce fut l’époque des personnages familiers et pleins de charme, des scènes de groupe dans un jardin. Fleurs, vêtements souples, meubles aux lignes courbes, coloris tendres d’un raffinement extrême se donnent le mot pour faire de la vie quotidienne des moments de pur bonheur.
Vers les années 1910, le néo-impressionnisme cessa de l’’intéresser. Il s’adonna à un style plus réaliste et plus coloré (paysages, portraits et nus féminins) mais dont la rigueur n’atteignit pas la cheville du mouvement qui l’avait propulsé au faîte de la réussite.
Rysselberghe fut toujours un esprit frondeur et indépendant. Il traitait les peintures officielles de "putains de l’art". Rien détonnant à ce qu’il adoptât Il les idées anarchistes comme Paul Signac et Camille Pissarro avec lesquels il se lia d’amitié. Il participa, entre autres, à l'aventure du journal anarchiste Les Temps nouveaux .