Bénéficiant de la vague de promotions qui suivit la victoire sur la France en 1940 de général d’artillerie il se vit conférer le grade de lieutenant-général. Très optimiste, lors de la Bataille d’Angleterre, il affirmait que la victoire allemande n’était dorénavant qu’une question de temps…
A la fin de l’année, dans la logique d’Hitler, qui souhaitait conquérir de l’espace territorial, Jodl et ses collaborateurs travaillèrent sur le plan d’invasion de l’URSS. L’opération Barbarossa était en route avec son lot d’horreurs parmi lesquels l’élimination des commissaires soviétiques et des « chefs bolchéviques » prévue dès le début par Jodl et exécutée par Einsatzgruppen de triste mémoire.
Remplacé par Paulus en 1942, Jodl put s’occuper avec efficacité de la déportation des Juifs d'Europe dans les camps de la mort. Le 30 janvier 1944, jour anniversaire de l'arrivée au pouvoir d'Hitler, il fut promu Generaloberst.
Présent lors de l’attentat perpétré contre Hitler par Stauffenberg le 20 juillet 1944, il ne fut que légèrement blessé.
Le 7 mai 1945, en tant que mandataire du nouveau chef de l'État, Dönitz, il signa à Reims la capitulation sans condition de la Wehrmacht. Le 23 mai 1945, il était arrêté par les troupes britanniques avec les membres du gouvernement et fait prisonnier de guerre.
Englobé dans le procès de Nuremberg, accusé de quatre chefs d’accusation : complot - crimes contre la paix - crimes de guerre et crime contre l'humanité, il fut condamné à mort. Adjoint de Keitel durant toute la Seconde Guerre mondiale, il avait signé des ordres d'exécution de prisonniers.
Sa demande d’exécution par un peloton lui ayant été refusée, il fut pendu comme tous les autres condamnés dans la nuit du 16 octobre 1946.Ses dernières paroles furent : « Mes meilleurs souvenirs à toi, mon Allemagne ».