Suite à ce succès, il se consacra principalement aux portraits. Ses moyens lui permirent d’ouvrir un atelier où il enseignait son art en prenant Velasquez comme référence. Cofondateur de la Société nationale des beaux-arts (1890), membre de l'Académie des beaux-arts (1904), l’artiste marqua son temps, les cours de Russie et du Portugal, ainsi que les Etats-Unis qui l’accueillirent comme l’un des plus grands peintres contemporains.
Sans crier au génie, de par son authenticité d’inspiration, son intégrité de travail et son ouverture sur l’art, il fut l’un des maîtres du siècle.
Naviguant entre académisme et l'expérimentation des artistes de son temps plus hardis, certains de ses contemporains, tels Pissarro ou Emile Zola, lui reprochèrent de ne pas utiliser sa technique et son talent évidents de façon plus aventureuse et de ne se consacrer qu'à des portraits, certes rémunérateurs, mais conventionnels sachant plaire à la majorité.
Jugé artificiel et démodé par les avant-gardes du 20ème siècle, il connut un purgatoire avant de revenir au devant de la scène.
Bien que n'ayant jamais eu le Prix de Rome, mais du fait de l'absence de candidat, il fut nommé directeur de l'Académie de France à Rome (1905), poste qu'il occupe jusqu'en 1913.
Fréquentant la station balnéaire de Saint-Aygulf, quartier de Fréjus, où il possédait une villa, Carolus-Duran fut inhumé dans le charmant cimetière Saint-Léonce où il partage sa tombe avec sa femme.