Fils posthume de Louis II le Bègue, il était âgé de dix-neuf ans quand il accéda enfin au trône qui lui avait refusé deux fois.
Une confusion s’est instaurée quant à l’origine de son surnom. Aujourd’hui traduit par « sot », ses contemporains exprimaient dans ce sobriquet davantage une idée sincérité et honnêteté. Cette légère rectification n’en fait pas pour autant un génie politique.
Généreux, instruit et pieux, si son règne commença bien, il se poursuivit par l’accélération de la décadence carolingienne. Contre les dynasties féodales qui s’étaient constituées à l’abri de leurs donjons, Charles était impuissant.
Charles réussit au moins un exploit, celui de résoudre le problème des redoutables incursions normandes en signant, en 911, le traité de Saint-Clair-sur-Epte avec le chef viking Rollon.
Puis, à la mort du dernier Carolingien d’Allemagne, il revendiqua la Lorraine mais fut battu par l’empereur Henri l’Oiseleur. Trop absorbé par les affaires extérieures, Charles III ne fut pas en mesure de lutter contre l’aristocratie franque mécontente de sa politique. En 922, une rébellion éclata menée par le duc Robert, frère du précédent souverain Eudes, qui voyait sans doute ainsi le moyen de récupérer le trône qui lui avait échappé. Charles s'enfuit en Lorraine, fut déposé et Robert devint roi sous le nom de
Rassemblant une armée, le roi déchu marcha sur l'usurpateur. Le 15 juin 923, à la bataille de Soissons, il attendit vainement l’aide que lui avait promis Herbert de Vermandois. Défait malgré sa bravoure, Charles se réfugia chez ce dernier et tomba dans un guet-apens. Vermandois le retint prisonnier avant de l’enfermer d’abord à Château-Thierry puis dans la forteresse de Péronne sans espoir d’en sortir. Malgré une brève reprise du pouvoir, presque six ans plus tard, Charles III le Simple mourut dans sa geôle.
Sa dépouille fut inhumée au milieu du chœur de l’église Saint-Fursy de Péronne. Plus tard, lors de la reconstruction du chœur, la sépulture fut déplacée derrière le grand autel, avec une pierre en losange portant l'inscription:
« Ici gist Charles III, roy de France, décédé au chasteau de Péronne, le 7 octobre 929 »
Détruite à la Révolution, Il ne reste rien de l'ancienne et importante collégiale de Saint-Fursy ni du tombeau, ni des restes du roi.