Installé à Lyon en 1923, il adhéra à l'Action française de Charles Maurras, mouvement dans lequel il prit de l’envergure avant de le quitter, en 1928, pour militer aux Croix-de-feu, puis au Parti populaire français (PPF). Membre de la Cagoule, dont il était le responsable à Nice, il fut arrêté en 1937 suite à l’échec du complot fomenté par l’organisation contre la République. Libéré, il bénéficia d’un non-lieu.
Enraciné dans l’extrême droite active, son cursus l’engagea tout naturellement à franchir le seuil de l’irréparable lors de la Seconde Guerre mondiale. Combattant volontaire en 1939, capturé par les Allemands en juin 1940, évadé deux mois plus tard, à plusieurs reprises il rencontra Pétain, à qui il vouait un attachement sans borne et auquel il se rallia.
A partir de ce moment, l’Histoire lui doit un florilège d’actions et d’entreprises dont il resta, jusqu’au bout, convaincu d’être salutaires pour la France.
Il créa le SOL (Service d’ordre légionnaire) qui prônait la collaboration active avec les nazis et qui, devenue Milice se transforma en police supplétive de la Gestapo. Ses membres juraient de « lutter contre la démocratie, la lèpre juive et la dissidence gaulliste ». Délation, torture, rafles, exécutions sommaires et arbitraires, exactions diverses et collaborationnisme jusqu’au-boutiste furent les principaux terrains de jeux de ses adhérents.
Il fut l’un des organisateurs des « groupes de protection » et regroupés sous le nom de « Centre d'information et d'études » et appartint au comité directeur de la LVF (Légion des volontaires français contre le bolchévisme).
Intégré dans les rangs de la Waffen-SS, il prêta serment à Hitler à qui, avec Marcel Déat, il adressa un « plan de redressement français » pour répondre à la « mollesse » que reprochait le Führer au gouvernement de Pétain et de Laval.
Dans le journal Combats (journal de la Milice à ne pas confondre avec Combat , celui de la Résistance), il lança un appel public pour l'enrôlement des miliciens dans la Waffen-SS.
Secrétaire général du maintien de l'ordre au sein du gouvernement, son autorité s'exerça sur l'ensemble des forces de police avec habilitation de créer des cours martiales, ce dont il ne se priva pas.
Mais avec le débarquement Allié, Pétain trouva plus prudent de prendre ses distances avec la Milice en dénonçant ses « débordements ». Lâché en quelque sorte par son maître, Darnand se réfugia à Belfort avec quelques miliciens fidèles, puis participa à la « commission gouvernementale » de Sigmaringen. Dans son repli, il entraîna les miliciens les plus fanatiques au sein de la division Charlemagne.
En mars 1945, avec un bataillon de franc-gardes de la Milice, il choisit de mener son ultime combat contre les partisans italiens.
Réfugié dans la montagne vêtu en religieux, il fut arrêté, sur renseignement, par des agents des services spéciaux anglais le 25 juin. Remis aux autorités françaises, il fut transféré à Paris le 2 juillet et incarcéré à Fresnes durant l’attente de son procès. Un seul avocat accepta de le défendre. Il ne renia rien.
En le condamnant à mort, la cour confirma l’arrêt des Français contre l’ensemble de son œuvre.
Fusillé au Fort de Châtillon, il fut inhumé au cimetière des Batignolles où il arrive qu’à l’anniversaire de sa mort quelques nostalgiques, comme les jeunesses nationalistes parisiennes, viennent fleurir sa tombe.