Présent au siège de Maastricht (1673) qui vit la mort de d’Artagnan, maréchal de camp (1677), duc et pair de France sur démission de son père, lieutenant général (1681), il devint alors l’un des principaux généraux français de Louis XIV.
Chargé de réprimer les soulèvements calvinistes languedociens après la révocation de l'Édit de Nantes, il s'acquitta d’abord de cette mission dans un esprit de conciliation avant de se rendre tristement célèbre par la férocité de ses dragonnades.
Nommé gouverneur du Roussillon à la suite de son père, puis du Languedoc (1682-1689), après avoir levé le régiment de Noailles-cavalerie, il commanda l'armée du Roussillon destinée à seconder la révolte de Catalogne durant la guerre de la Ligue d'Augsbourg.
À cette occasion, il remporta plusieurs batailles fameuses dans cette partie sensible du royaume récemment acquise par le traité des Pyrénées. Créé maréchal de France en 1693, nommé vice-roi de Catalogne l’année suivante, en cinq jours il réussit à emporter la place de Gérone réputée imprenable. Mais ayant déplu à Louis XIV sur son projet d'un siège de Barcelone par la mer, et malade de la petite vérole, il remit le commandement des armées au duc de Vendôme. En 1700, il accompagne Philippe V, petit-fils de Louis XIV, jusqu'à la frontière espagnole pour sa prise de pouvoir et son installation au trône d'Espagne.
Partageant désormais son temps entre sa province de Roussillon et la cour, grand mangeur, le temps et la maladie allaient rapidement faire leur œuvre. « D’une grosseur prodigieuse et entassé », il mourut à Versailles après avoir démissionné de son poste de capitaine des gardes du corps en faveur de son fils, Adrien-Maurice de Noailles qui fut maréchal de France, le furent ses petits-fils, Louis de Noailles et Philippe de Noailles, duc de Mouchy.
De son mariage avec Marie-Françoise de Bournonville (1656-1748), il eut vingt enfants…
Louis XIV, se souvenant de tous les services qu’il en avait reçus, donna des marques publiques de ses regrets. Il écrivit lui-même à son fils pour lui annoncer cette perte et l’assurer de sa constante protection.
Anne-Jules de Noailles fut inhumé au couvent des Capucines (Paris). Le 12 novembre 1708, son frère, Louis-Antoine de Noailles, et son fils, Adrien-Maurice, obtinrent deux chapelles derrière le chœur de Notre-Dame de Paris (chapelles St-Michel et St-Martin et Ste-Anne) pour n’en faire qu’une, la chapelle Saint-Louis, dite de Noailles. Ils obtinrent aussi le droit d’y faire construire une cave et d’apposer un mausolée.
Le 3 décembre 1708, deux mois après son inhumation au couvent des Capucines, il fut exhumé de sa tombe, avec huit (et non sept comme souvent indiqué) de ses enfants morts en bas-âge qui l’y avaient précédé. Il prit alors le chemin de Notre-Dame lors d’une cérémonie solennelle.
Robert de Cotte signa un projet de tombeau qui n’aboutit pas peut-être par refus du chapitre de la cathédrale ou simplement par changement d'idée d'Adrien-Maurice qui fit effectuer des travaux d'embellissement dans la chapelle achevée vingt ans après l'inhumation de son père.
Sa sépulture était sobrement indiquée par une épitaphe listant les défunts transférés des Capucines. Cette épitaphe, et celles d'autres présents dans le caveau, était gravée dans un grand cadre de marbre blanc placé en face de l’autel de la chapelle.