Oisif, débauché et orgueilleux, il réagit violemment face à la critique cinglante de son recueil Heures d'oisiveté (1807) parue dans un journal écossais. Cette satire, où il vilipendait les écrivains contemporains, lui valut un certain succès.
Accepté à la chambre des Lords (1809), il partit brusquement pour la Grèce d’où il rejoignit la Turquie. De retour en Angleterre (1811), où il espérait jouer un rôle politique, cet esprit libéral se positionna clairement dans l’opposition. Mais son discours (1812) contre la peine de mort appliquée aux Luddites, des ouvriers briseurs de machines, soulignant leur détresse et la cruauté de la loi, n’apporta aucun changement à l’oppression. De ces « pantalonnades parlementaires », il garda de l’amertume et opta pour une carrière d’écriture qui jusque là était plutôt secondaire.
Ses deux premiers chants, Le Pèlerinage du chevalier Harold (1812), récit de ses impressions de voyage et de ses propres aventures, connurent un immense succès. Un même enthousiasme accueillit La Fiancée d'Abydos, Le Corsaire et Lara qui chantaient l’Orient et l’audace de vivre.
Adulé, il entama alors une douloureuse carrière de séducteur que l’amour de sa demi-sœur, Augusta Leigh, plongea dans l’exaltation et la culpabilité incestueuse,
Las de sa dissipation, il se réfugia dans le mariage de raison avec Annabella Milbanke en 1815. Douce, intelligente et cultivée, mais attachée à la bienséance, il était bien difficile de s’entendre avec un époux aux mœurs libres, provocateur, colérique et toujours amoureux d’Augusta. Un an et une enfant plus tard, Ada, leur séparation provoqua un scandale poussant Byron à l’exil. Fuyant ses créanciers et les politiques qui le haïssaient pour ses idées libérales et sa sympathie pour Napoléon, il ne devait jamais revoir l’Angleterre de son vivant.
En Suisse, il rencontra Percy Shelley avec lequel il se lia d’amitié. Installé sur les bords du lac Léman, avec sa maîtresse, Claire Clairmont, il publia Le Prisonnier de Chillon, Childe Harold III, Le Rêve, Stances à Augusta. Une seconde fille naquit, Allegra, puis il gagna l’Italie où le désir de liberté effrayait moins. Tout en soutenant les Carbonari, il y poursuivit son œuvre lyrique, Don Juan, Manfred, etc., et écrivit des drames dont Caïn (1821), Ciel et Terre (1823).
Les morts rapprochées de sa fille Allegra et de Shelley, les querelles avec les libéraux anglais et Mary Shelley, lui dictèrent une sortie : il allait faire sur le terrain l’unité factions grecques en lutte contre les Turcs. Une cause à sa hauteur : liberté, droit des peuples à disposer d’eux-mêmes et lutte contre l’oppression d’une monarchie conservatrice et archaïque. Pour atteindre son but, soutenu par différents comités européens, et avec ses propres deniers, il déploya une intense activité qui le mena jusqu’à Missolonghi début 1824. Mais, désabusé et épuisé, Byron sentait la mort se rapprocher. Le jour de son 36ème anniversaire, il composa son ultime poème : « J’achève ce jour ma trente-sixième année ».
Il se préparait à attaquer Lépante quand il contracta la malaria. Victime d’une attaque d’épilepsie et d’une aphasie passagère, alors qu’il était de plus en plus faible il ne résista pas à sa promenade quotidienne à cheval. Surpris par un orage, il contracta un rhume qui lui fut fatal. Poussées de fièvre, délires, saignées, lavements, il mourut après dix jours d’agonie.