Apprécié des politiques, familier d’Aristide Briand, bien qu’attiré par la politique il n’y trouva pas sa place. Depuis 1930, une amitié le liait à Otto Abetz (1903-1958), qui allait devenir ambassadeur d’Allemagne en France dès 1940. Tous deux œuvraient pour le rapprochement franco-allemand.
Ambitieux, mais intellectuellement sincère, malgré le changement de régime intervenu en Allemagne, Luchaire persévéra dans cette idée, et s’engagea résolument dans la voie de la collaboration. Dès novembre 1940, il fonda le journal collaborationniste Les Nouveaux Temps et, dès lors, occupa une place considérable dans la presse parisienne. Outre ses convictions, peut-être aussi par amour de la dolce vita, du luxe et du pouvoir, ce fidèle au gouvernement de Vichy devint président de l'Association de la presse parisienne (1941) et de la Corporation nationale de la presse française. Influençant la radio, le cinéma, la publicité et l'édition, Luchaire se muta en symbole du traître mondain.
En juillet 1944, notamment avec l’amiral Platon, Marcel Déat et Fernand de Brinon, il signa une déclaration visant à remettre en cause Pierre Laval, qu'ils jugeaint trop tiède face à l'offensive anglo-américaine en Normandie, et demandant un gouvernement formé de « personnalités indiscutables ».
Réfugié à Sigmaringen après la libération de Paris, il y fut nommé commissaire à l'Information au sein de la Commission gouvernementale pour la défense des intérêts français. Directeur du journal La France, quotidien en langue française destiné aux exilés de Sigmaringen, il dirigea également une radio, Ici la France.
Puis, après avoir vainement tenté un exil au Liechtenstein et en Suisse, il fut arrêté par les Américains en Italie à Merano, à la mi-mai 1945. Livré aux Français, traduit en justice pour collaboration avec l'ennemi devant la Haute Cour de justice en janvier 1946, il fut exécuté le mois suivant au fort de Châtillon.
D’abord inhumé au cimetière parisien de Thiais avec les autres fusillés pour collaboration, il fut transféré dans la sépulture familiale du cimetière du Montparnasse en décembre 1947.
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