Comme il était risqué de fâcher le cardinal, Louise, victime des intrigues de celui-ci, accepta de rentrer au couvent de la Visitation Sainte-Marie rue Saint-Antoine, en 1637, sous le nom de sœur Angélique. Louis XIII fut affecté de ce départ et alla régulièrement rendre visite à sa chaste et tendre amie.
Henriette de France, reine d’Angleterre, souhaitant avoir une maison pour se retirer, fit construire un autre couvent de Visitandines à Chaillot sur l’ancien domaine du maréchal de Bassompierre. Quelques sœurs du couvent de la rue Saint-Antoine s’y installèrent en 1651, dont Louise. Modèle de vertu pour ses sœurs, elle en devint la Supérieure en 1655. Très estimée de la reine d’Angleterre et d’Anne d’Autriche, les deux souveraines se réjouirent de cette élection.
Ayant fait vœu de réconcilier le roi et la reine, usant de son influence sur le roi, elle ne serait pas étrangère au rapprochement de Louis XIII et de son épouse qui auraient conçu Louis XIV peu après l’avoir visitée.
A l’automne de 1664, les maux qui devaient l’emporter se déclarèrent : fièvre lente, oppression poitrinaire et enflures des jambes. Dissimulant son état elle continua sans férir son rôle qui lui incombait dans la communauté. Puis elle dut s’aliter.
Atteinte de gangrène, la maladie progressa rapidement. Tous les jours, elle se faisait apporter une relique de Saint François de Sales, co-fondateur de l’Ordre, qu’elle vénérait avec la plus grande dévotion. Elle mourut à neuf heures du matin, au milieu de ses filles en prière autour de son lit. Ses dernières paroles : « Mon Dieu, je m’abandonne à Vous », résumaient toute sa vie.
Après vingt-huit dans de pieuses activités chez les Visitandines, dont quatorze passées à Chaillot, on peut raisonnablement penser qu’elle y fut inhumée. Toutefois, excepté la célèbre oraison funèbre d’Henriette d’Angleterre qui y fut prononcée et une anecdote concernant Louise de Lavallière, le couvent n’a pas d’histoire. Ce qui est parfait pour le calme et les prières mais moins pour l’existence de documents !
On sait que quelques mois avant juillet 1790, le couvent fut supprimé et les religieuses dispersées ; par la suite, les sépultures furent profanées. Le couvent fut rasé peu après pour laisser place à l'ancien palais du Trocadéro construit pour l'Exposition universelle de 1878. L'exposition internationale des arts et techniques de 1937 le vit disparaitre au profit de la construction que nous connaissons de nos jours.
Si, comme il est fort probable, Louise de La Fayette y fut inhumée, sa tombe disparut durant la Révolution.