Mais, sur un coup de foudre pour Yves Montand, elle quitta Allégret et convola avec le chanteur (1951).
Merveilleuses années 50 où on lui proposa de grands rôles à sa mesure à commencer par le mythique chef-d’œuvre de Becker, Casque d’or (1952) dont, plus belle et électrisante que jamais, elle partagea l’affiche avec Reggini ; Thérèse Raquin (1953) de Carné ; Les Diaboliques (1954) de Clouzot, etc.
1960 marqua sa consécration pour sa sublime interprétation dans Les Chemins de la haute ville (Room of the top) de Jack Clayton qui lui valut l'Oscar de la meilleure actrice, le Prix BAFTA de la meilleure actrice étrangère, le Prix de la meilleure actrice au Festival de Cannes (1959) et le Diplôme du mérite pour une actrice étrangère (Prix Jussi).
Ayant désormais atteint une réputation internationale, Simone, enchaîna les tournages avec des collaborations riches et fortes, mais aussi des mauvais films qu’elle accepta, parfois, au nom de l’amitié ou de l’engagement politique.
A force de tabac, d'alcool, et de chagrin sentimental, sa beauté d’antan avait laissé place à un physique vieilli prématurément lui ouvrant, en revanche, les emplois de femmes mûres mais toujours fortes : L’Armée des ombres (1969) ; Le Chat (1971), implacable huit-clos avec Jean Gabin ; La Veuve Couderc (1971) ; Les Granges brûlées (1972), et d’autres jusqu’à son César, en 1978, de la meilleure actrice pour son rôle de Madame Rosa, ancienne prostituée juive qui élève les enfants d'autres prostituées, dans La Vie devant soi (1977) de Moshe Mizrahi.
Sans vraiment de répit, elle tourna des documentaires, encore quelques films jusqu’à son dernier, L’Etoile du Nord (1981). La même année, rattrapée par une santé qui se dégradait de plus en plus, perdant progressivement la vue, elle se fit de plus en rare.
Entre temps, elle s’était consacrée à l'écriture en publiant son autobiographie, La nostalgie n'est plus ce qu'elle était (1975), un best-seller dans lequel elle abordait sans tabou ses découvertes, ses regrets, ses rencontres et son amour passionnel et éternel pour Yves Montand auprès duquel elle était toujours restée malgré ses nombreuses infidélités.
Atteinte d’un cancer du pancréas, dont l'opération fut un échec, elle mourut à Autheuil-Authouillet (Eure) dans la propriété achetée par le couple en 1954.
Erigée au statut de monstre sacré, sa disparition suscita une véritable émotion. Simone Signoret fut inhumée au cimetière du Père-Lachaise lors d’une cérémonie très simple, sans homélie, sans éloge. Juste sa famille, des amis et une foule d’admirateurs. Six ans plus tard, Yves Montand la rejoignait dans la tombe.