De la satire à l'histoire, il livra tour à tour des tableaux gigantesques et des toiles plus intimes, des aquarelles flamboyantes, des lavis virtuoses, des plumes incisives, des gravures, des illustrations fantasques, ou encore des sculptures baroques, cocasses, monumentales, énigmatiques...
Il avait le projet d'illustrer tous les classiques de la littérature. A ce titre, il se mesura aux plus grands textes comme La Bible ou aux œuvres de Dante, Rabelais, Perrault, Cervantès, Shakespeare, Hugo, Balzac, La Fontaine, ou encore aux Aventures du baron de Münchhausen, etc., faisant de lui un véritable passeur de la culture européenne. Il occupa ainsi une place cruciale dans l'imaginaire contemporain, sans compter son influence certaine sur la bande-dessinée.
Fréquentant toutes les soirées parisiennes, lui-même recevant tous les dimanches soir dans son hôtel particulier, grand amateur de musique et toujours à l’Opéra, Gustave n’en était pas moins d’une grande exigence pour son travail et remit au goût du jour la gravure sur bois en améliorant cette technique.