Déjà figurant au cinéma en 1941, sa « gueule cabossée » dévorée par un regard grave et une fièvre plus ou moins contenue, son timbre de voix aux cahots émouvants, et sa répartie non dénuée d'ironie lui permettaient une palette de jeux dont les metteurs en scène n’allaient pas se priver.
En 1962, il accéda à la consécration en incarnant Landru de Claude Chabrol. Aussi bien père de famille respectable : Le Vieil homme et l'enfant de Claude Berri (1966) ; que voyou de médiocre envergure : Le Voleur de Louis Malle (1967) ; intellectuel retors : Z de Costa-Gavras (1968) ou Les Assassins de l'ordre de Marcel Carné (1971), anarchiste inquiétant, parfait schizophrène, personnage marginal, etc., ce second rôle incontournable, réputé pour son magnétisme, devint l'un des acteurs fétiches de Claude Lelouch avec lequel il tourna cinq films, dont : L’Aventure c’est l’aventure (1971) ) ou Si c'était à refaire (1976), qui lui valut une nomination au César du meilleur acteur dans un second rôle l’année suivante.
Mais c’est peut-être à François Truffaut qu’il dut l’un de ses plus beaux rôles avec L’Homme qui aimait les femmes (1976), séducteur volage et fétichiste auquel il donna une impressionnante carrure de vraisemblance, et qui lui offrit une nomination au César du meilleur acteur en 1978.
Après ses succès des années 60 et 70, il travailla avec une nouvelle génération de cinéastes. Malheureusement, un cancer de la gorge, diagnostiqué en 1985, l'amena à quitter définitivement les plateaux de cinéma et la scène en 1986. Il mourut à l’hôpital de Dreux et fut inhumé au cimetière parisien de Bagneux. Dans la même tombe, reposent sa mère Jenta, et son frère Alfred.