Après la guerre, il se dispersa dans des prestations moins probantes qui toutefois lui permirent de laisser libre cours à son tempérament d’acteur de mélodrames.
Dans les années soixante, il continua à interpréter avec panache des rôles même secondaires : le Tonton de La métamorphose des cloportes de Pierre Granier-Deferre (1965) avec Lino Ventura et Maurice Biraud ; le père de Philippe Noiret dans La vie de Château de Jean-Paul Rappeneau (1966), etc. Il fit l'une de ses dernières apparitions à l'écran dans l’un des épisodes des Cinq dernières minutes avec Raymond Souplex.
Passionné de peinture et introduit par Aragon dans le groupe des surréalistes, il était devenu l'intime de Picasso, Jean Cocteau, Paul Éluard et Max Jacob, etc. Comme auteur, outre Grisou, dont il s’occupa de la version filmée, il écrivit plusieurs pièces : L'Ancre noire (1927), Sainte Cécile (1944), Un ange passe (1943), L'Enfant de Poméranie (1945) publié l’année de sa mort, une biographie : Ma vie en vrac…
Pierre Brasseur mena une vie folle, certainement passionnante mais usante. Alors qu’il tournait en Italie son cent-quarante-cinquième film sous la direction d’Ettore Scola, il mourut à Brunico d'une crise cardiaque à la suite d'une crise d'emphysème.
Il partage sa tombe avec son fils, Claude Brasseur.